Coherent many-body exciton in van der Waals antiferromagnet NiPS3

2차원 자성 반데르발스 물질인 NiPS3에서 기존에 발견된 적이 없는 새로운 형태의 엑시톤을 발견하였다. 이 엑시톤은 강한 결맞음성을 보이고, 자성을 띠는 스핀자유도가 양자적으로 얽힌 매우 특이한 형태이다. 다체이론계산을 통해서 이 엑시톤이 그동안 이론적으로만 알려진 쟝-라이스 양자다체상태에 의한 것임을 발견하였다. 2차원 자성체는 물론이고, 지금까지 이렇게 다체상태에 의해 스핀 얽힌 엑시톤은 발견된 적이 없어, 매우 획기적인 발견이라고 할 수 있다.

Excitons are the composite particles of an electron-hole pair and rarely observed for many-body states with strong correlation. Here we show that a rare spin-orbital entangled exciton state appears below T_N=150 K in NiPS₃, an antiferromagnetic (AFM) van der Waals (vdW) material. It arises intrinsically from the archetypal many-body states of Zhang-Rice singlet (ZRS) and reach a coherent state assisted by the AFM order. By combining three spectroscopic tools: resonant inelastic X-ray scattering, photoluminescence, and optical absorption, we demonstrate that this exciton not only exists in NiPS₃ but also becomes extremely narrow below 50 K. Using a configuration-interaction theory, we identified the coherent excitonic excitations as arising from a Zhang-Rice triplet to ZRS transition, i.e., a spin-orbital entangled exciton. This discovery of the spin-orbital entangled exciton in AFM vdW NiPS₃ opens up a new window of novel opportunities by allowing the manipulation of the new quantum state with real material.

참여 연구원: 강순민, 이성민, 박기수, 윤석환, 김태훈, 이기훈, 정재홍, 박제근

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