Possible persistence of multiferroic order down to bilayer limit of van der Waals material NiI₂

자성 반데르발스 물질인 NiI₂는 벌크 상태에서 강유전성과 반강자성을 가지는 것으로 보고되어 있었다. 하지만 NiI₂가 단일층까지 얇아졌을 때 강유전성과 반강자성이 유지되는 지에 관해서는 아직까지 의문으로 남아있었다. 본 연구에서는 광주과학기술원 이종석 교수 연구팀과 공동 연구를 통해 수 단일층 두께의 NiI₂의 다중강성을 second harmonic generation (SHG)란 비선형 광학 측정을 통해 입증하였다. 특히 이번 연구는 물리적 박리를 통해 NiI₂를 단원자층까지 구현하여 두께 별 다중강성을 확인할 수 있었다. 그 결과, 이중층까지는 SHG 신호를 관측할 수 있었으나, 단일층에서는 SHG 신호가 사라졌다. 또한 두께가 얇아지면서 SHG가 관측되는 임계 온도가 58 K에서 20 K까지 감소하였다. 초집적 반도체 재료로 반데르발스 물질이 주목받고 있는 상황에서 수 나노 두께에서도 다중강성이 작동하는 반데르발스 물질을 입증했다는 큰 의의가 있다.

Abstract: Realizing a state of matter in two dimensions has repeatedly proven a novel route of discovering new physical phenomena. Van der Waals (vdW) materials have been at the center of these now extensive research activities. They offer a natural way of producing a monolayer of matter simply by mechanical exfoliation. This work demonstrates that the possible multiferroic state with coexisting antiferromagnetic and ferroelectric orders possibly persists down to the bilayer flake of NiI₂. By exploiting the optical second-harmonic generation technique, both magnitude and direction of the ferroelectric order, arising from the cycloidal spin order, are successfully traced. The possible multiferroic state's transition temperature decreases from 58 K for the bulk to about 20 K for the bilayer. Our observation will spur extensive efforts to demonstrate multi-functionality in vdW materials, which have been tried mostly by using heterostructures of singly ferroic ones until now.

참여 연구원: 이유진, 손수한, 박평제, 김광탁, 김기훈, 박제근

Nano Letters 온라인 게재

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c01095