[김정현 학생/박제근 교수] 반강자성 반데르발스 물질 (Ni,Cd)PS3 에서 양자 얽힘 자기 엑시톤의 도핑 의존성 관측 (Nano Letters 논문 게재)
Rapid suppression of quantum many-body magnetic exciton in doped van der Waals antiferromagnet (Ni,Cd)PS3
반강자성 반데르발스 물질인 NiPS3 에서 발견되는 독특한 자기 엑시톤은 두 개의 양자 다체 상태인 장-라이스(Zhang-Rice) 단일항 여기 상태와 장-라이스 삼중항 바닥 상태 사이에서 나타난다. 이와 동시에 이 엑시톤으로부터 기인하는 광 발광 선폭은 0.4meV로 대단히 좁은 선폭을 보인다는 특징을 갖고있다. 이렇게 강한 결맞음을 보이는 NiPS3의 자기 엑시톤이 갖는 기이한 특성들은 여러가지 의문점을 불러 일으키고 있다. 본 연구에서는 Ni1-xCdxPS3 물질을 이용해 두 가지 실험 기술과 이론 연구를 통하여 도핑 효과를 연구하였다. 본 실험 결과는 자기 엑시톤이 수 퍼센트의 카드뮴 도핑만 하더라도 극도로 저해되는 것을 보였다. 이러한 현상은 자기 엑시톤의 폭은 서서히 증가함과 동시에 반강자성 바닥 상태가 견고한 상태로 남아있는 상황에서 일어나고 있다. 이 결과들은 결맞는 자기 엑시톤 형성의 전제 조건으로서 숨겨져 있던 격자 균일성의 중요성을 밝혀내었다. 마지막으로, (Ni,Cd)PS3 에서 깨진 전자 이송(charge transfer)이 결맞는 자기 엑시톤의 균일한 형성을 저해한다는 시나리오를 밝혀내었다.
Abstract: The unique discovery of magnetic exciton in van der Waals antiferromagnet NiPS3 arises between two quantum many-body states of a Zhang-Rice singlet excited state and a Zhang-Rice triplet ground state. Simultaneously, the spectral width of photoluminescence originating from this exciton is exceedingly narrow as 0.4 meV. These extraordinary properties, including the extreme coherence of the magnetic exciton in NiPS3, beg many questions. We studied doping effects using Ni1-xCdxPS3 using two experimental techniques and theoretical studies. Our experimental results show that the magnetic exciton is drastically suppressed upon a few % Cd doping. All these happen while the width of the exciton only gradually increases, and the antiferromagnetic ground state is robust. These results highlight the lattice uniformity's hidden importance as a prerequisite for coherent magnetic exciton. Finally, an exciting scenario emerges: the broken charge transfer forbids the otherwise uniform formation of the coherent magnetic exciton in (Ni,Cd)PS3.
참여 연구원: 김정현, 박평제, Kaixuan Zhang, 황인호, 박제근
Nano Letters 온라인 게재
Link: https://pubs.acs.org/doi/epdf/10.1021/acs.nanolett.3c02677